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解除小天才电话手表的绑定号码，可以通过以下步骤操作。
1、使用家长的手机端小天才APP。
2、进入APP后，点击左上角的头像或者从左向右滑动屏幕进入功能列表。
3、进入功能列表后，找到“绑定与解绑”或“通讯录与安全”选项（根据APP版本和界面设计略有不同）。
4、在该选项中找到并点击“解绑管理”或“解除绑定”。
5、选择需要解绑的联系人或号码，按照界面提示进行解绑操作，可能需要输入验证码或确认解绑操作。
6、确认解绑后，该号码将不再与手表绑定。
解绑操作可能需要确保手表与手机处于联网状态，并且手表的固件版本或APP版本为最新版本，具体的操作步骤可能因手表型号或软件版本不同而略有差异，建议参考小天才电话手表的官方说明书或联系客服获取更详细的指导。